物理所等在拓扑节线等离激元的实验观测研究中取得进展

等离激元描绘了电子体系中由库伦相互作用产生的电子密度集体振荡行为，是凝聚态物理中最基本的元激发之一。目前，等离激元研究已发展出等离激元光子学等相关学科，在生物医学、光通讯等方面有广泛应用前景。通常，等离激元存在于金属、半导体以及半金属中，其特征与体系的电子能带密切相关。特别地，对于半金属体系，能带在费米面附近发生交叠，电子的跃迁除了带内通道，还存在着带间通道，等离激元展现出更丰富的性质。

拓扑材料是近十多年来凝聚态物理中关注的热点，通常具有拓扑保护的体态和表面态。拓扑半金属（狄拉克/外尔半金属）是典型的拓扑材料，表现出类似于石墨烯的狄拉克型线性色散。对这些线性交叉点附近电子集体激发的研究正在开展，理论上已预测了许多与电子的拓扑特性相关的新奇等离激元，例如自旋等离激元、手性反常导致的等离激元、能带倾斜导致的无衰减等离激元等；实验上对拓扑材料中等离激元的研究也取得了重要进展。但已有研究主要针对拓扑绝缘体和狄拉克/外尔半金属体系，这些体系的电子能带中线性交叉在倒空间中局限在有限个离散的点处。而近年广受关注的拓扑节线半金属的电子能带的交叉在倒空间中则呈现为连续的线，费米面上将具有更多的狄拉克电子，从而具有更高的载流子浓度，相应的表面态也表现出新奇特性。拓扑节线半金属中独特的电子结构是否会对体系的等离激元产生影响？尽管已有多种材料被实验证实为节线半金属，但目前对于节线半金属等离激元的研究还局限于理想化的理论模型，缺乏直接的实验证据。

高分辨电子能量损失谱是研究等离激元色散的重要手段。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室博士生薛思玮（已毕业）在研究员朱学涛、郭建东的指导下，与北京大学博士后王茂原、物理所博士生李勇、中科院强磁场科学中心研究员周建辉、物理所研究员石友国、北京理工大学教授姚裕贵展开合作，利用自主研发的具有能量-动量二维解析能力的高分辨电子能量损失谱仪，在实验上观测到了拓扑节线半金属体系ZrSiS中三支起源于节线电子的等离激元模式。科研人员结合理论计算发现等离激元的诸多特性：（1）三支等离激元能量处在红外波段，均表现出正色散关系（图1、图2（a）），从能量由低到高三个模式进入电荷空穴连续区的动量逐渐变大。沿着表面布里渊区两个高对称方向和测到的三个等离激元的色散具有较好的一致性，这与理论上预测的节线半金属呈现出各向异性的等离激元不同；（2）变温实验表明三支模式在能量和色散上均呈现出较强的温度稳定性（图二（c）和（d）），不同于已有理论工作对半金属等离激元模式温度依赖关系的预测，表现出更倾向于金属等离激元的性质；（3）这三支等离激元均与ZrSiS的拓扑节线电子态及其表面的投影电子态密切相关。其中一支来源于体相节线电子态的带内跃迁，另外两支来源于两种不同表面投影态的带内跃迁及带间跃迁（图三（a）、（b）和（c））；（4）与常规金属中表面等离激元能量小于体相等离激元能量不同的是，ZrSiS中的表面态带内跃迁产生的等离激元能量要高于纯体相电子带内跃迁产生的等离激元能量，这被归因于表面电子对费米面具有更多贡献，并具有更高的态密度（图三（d）、（e）、（f）和（g））。

上述特性使得ZrSiS成为研究具有热稳定性的红外等离激元应用的理想平台。该工作首次对拓扑节线半金属体系等离激元色散直接观测，开辟了拓扑节线半金属中等离激元的实验研究。相关研究成果以Observation of Nodal-Line Plasmons in ZrSiS为题发表在Physical Review Letters上，并被选为编辑推荐文章（Editors’ Suggestion）。研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技专项（B类）、中科院青年创新促进会等的资助。

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图1.（a）和（b）分别为ZrSiS沿和方向的HREELS二维图谱。（c）和（d）分别对应于（a）和（b）图的EDC

图2.（a）三支等离激元沿着和方向色散。（b）三支等离激元半高宽随动量的变化。（c）方向下三支等离激元在室温（RT）和低温（35K）下色散的比较。（d）三支等离激元长波极限能量随温度的变化

图3.（a）计算中用到的20层ZrSiS等离激元平板模型。（b）DFT计算的点附近的体相、表面电子能带。（c）计算得到的等离激元色散和实验等离激元色散的比较。（d）模型表面处的费米面。（e）模型中心处的费米面。（f）为（d）和（e）的差值。（g）表面电子、体相电子在费米能附近态密度的比较